Byla dcerou jistého Johna Duffa a byla provdána za kováře Jamese Gilberta. Gilbertovi byli pionýrští osadníci, kteří se vylodili na břehu řeky Yarra a utábořili se 30. srpna 1835. Škuner Enterprize, jehož majitelem byl John Pascoe Fawkner, je a další osadníky přivezl z Launcestonu v Tasmánii, kde se v osmnácti letech provdala za Jamese.

Počáteční výsadek tvořili kapitán John Lancey, námořní mistr, vedoucí výsadku a Fawknerův zástupce, George Evans, stavitel, tesaři William Jackson a Robert Hay Marr, oráč Charles Wise, kovář James Gilbert a jeho těhotná žena Mary a Evan Evans, sluha George Evanse.

Dne 29. prosince 1835 porodila Mary syna Jamese Melbournea Gilberta, první evropské dítě narozené v nové oblasti. Dostala 500 akrů (200 ha) půdy a městský příděl. Bustu Mary Gilbertové v životní velikosti najdete v konzervatoři ve Fitzroyských zahradách. Sochu vytvořila melbournská umělkyně Ailsa O’Connorová (1921-1980).

30. dubna 1837 se Mary narodil druhý syn Charles Phillip Gilbert, jehož otcem byl rovněž její manžel James. Podle přepisu jejího úmrtního listu se další dva synové jmenovali John a William.

Ačkoli není známo, že by James (možná později známý jako John) Melbourne Gilbert měl nějaké potomky, je známo, že jeho mladší bratr Charles zplodil nejméně osm dětí své manželce Amelii ve Victorii i v Novém Jižním Walesu.

Dne 20. února 1878 nešťastnou náhodou uhořela při požáru křoví v South Talbingo u řeky Tumut v Novém Jižním Walesu a 24. února téhož roku byla pohřbena v Cumberland Range.