Um modelo de desordem de defeito foi desenvolvido para determinar o equilíbrio fora da estequiometria e suas variações espaciais nos cristais de UO2. O modelo fornece as concentrações de defeitos atômicos e portadores eletrônicos como funções de pressão parcial de oxigênio e temperatura nas superfícies a granel e próximo a superfícies cristalinas sujeitas a um ambiente de oxigênio. Os parâmetros energéticos dos cálculos da teoria funcional da densidade publicados foram integrados no modelo de desordem de defeitos para uma determinação precisa da densidade de defeitos e da histoquiometria fora do ambiente de cristal. A teoria da ionosorção tem sido usada para acoplar o ambiente de oxigênio com o estado de defeito no cristal, como resolvemos para o distúrbio de defeito próximo a superfícies cristalinas. Ao contrário da crença comum de que a hiper-estequiometria do UO2 é dominada pelos interstícios do oxigénio, o modelo actual prevê que este regime é bastante dominado por vacâncias de urânio. As previsões do modelo também mostram que, na presença de superfícies, as concentrações de defeitos pontuais variam por ordens de magnitude na região subsuperficial em relação à região a granel.