1. Définition et principe
Les scintillateurs sont des matériaux capables de convertir des rayonnements de haute énergie tels que les rayons X ou gamma en une lumière proche du visible ou visible. Ils sont largement utilisés comme détecteurs dans les diagnostics médicaux, la physique des hautes énergies et l’exploration géophysique (réf. Knoll). Les scintillateurs peuvent être gazeux, liquides ou solides, organiques ou inorganiques (verre, monocristaux, céramiques). Les détecteurs à base de scintillateurs (fig. 1) sont essentiellement composés d’un matériau scintillateur et d’un photodétecteur qui peut être un tube photomultiplicateur (PMT) ou une photodiode. Le rôle du photodétecteur est de convertir la lumière sortante du scintillateur en un signal électrique.
Les tubes photomultiplicateurs sont les photodétecteurs les plus courants, et sont composés d’une photocathode suivie d’une série de dynodes comme le montre la figure 1. Le photon de lumière frappe la photocathode, ce qui provoque l’émission d’un photoélectron. Les photoélectrons sont focalisés sur la première dynode. Le signal amplifié est ensuite recueilli à l’anode et transmis aux circuits de mesure. Le signal électrique obtenu est proportionnel au nombre de photoélectrons, Nphe.

Figure 1 : Schéma d’un détecteur à scintillation comprenant un matériau de scintillation couplé à un tube photomultiplicateur.
2. Mécanisme du scintillateur
Le phénomène physique de la scintillation est un processus complexe qui peut être divisé en trois sous processus principaux (fig. 2) : La conversion, le transfert d’énergie et la luminescence. L’interaction d’un rayonnement électromagnétique avec la matière se produit par trois mécanismes : L’effet photoélectrique, la diffusion Compton et la création de paires électron-positron en fonction de l’énergie du rayonnement incident. L’effet photoélectrique et la diffusion Compton sont des mécanismes dominants pour les énergies faibles (inférieures à 100 keV) et moyennes (entre 100 keV et 1 MeV) respectivement. Pour les énergies supérieures à 1,02 MeV, l’interaction du rayonnement avec la matière est régie par la création de paires électron-positron.

Figure 2 : Mécanisme de scintillation. (Image de M. Nikl)
Lorsque le rayonnement est absorbé par le matériau scintillateur, il y a une création de paires électron-trou primaires qui génère des paires secondaires par un effet de cascade. Lorsque l’énergie des excitations électroniques devient inférieure au seuil d’ionisation, la thermalisation a lieu. A la fin de cette étape, tous les électrons se trouvent au bas de la bande de conduction et les trous au haut de la bande de valence. Cette première étape se termine en moins d’une picoseconde.
Après l’étape de thermalisation, les paires électron-trou libres migrent à travers le matériau afin qu’elles transfèrent leur énergie aux centres luminescents. Le transfert d’énergie est très rapide et peut se faire en 10-12 à 10-8s. Une fois le transfert d’énergie effectué, la dernière étape de la scintillation, à savoir la luminescence, a lieu. La durée de la luminescence dépend des centres luminescents et peut prendre plus de 10-10s.
L’énergie du photon émis est un paramètre important qui permet de différencier les radioisotopes. En effet, l’énergie des photons émis est liée à l’énergie du rayonnement entrant. En fonction de la nature de cette relation, on peut être en mesure de déterminer la source radioactive. Dans le cas des matériaux scintillateurs, l’effet photoélectrique est à privilégier car la totalité du rayonnement entrant est absorbée par le milieu. L’effet Compton génère des photons de moindre énergie, ce qui conduit à des sources d’erreur. Afin d’augmenter la probabilité d’apparition de l’effet photoélectrique, il est préférable d’utiliser des matériaux ayant un numéro atomique Z élevé et une fraction photoélectrique élevée. La fraction photoélectrique est la proportion de photons entrants qui interagissent avec la matière par effet photoélectrique.
3. Caractéristiques des scintillateurs.
– Rendement lumineux (photons/MeV) : Nombre de photons émis par énergie absorbée.
– Résolution en énergie (%) : Capacité d’un matériau à discriminer entre deux radiations d’énergies légèrement différentes.
– Temps de décroissance (s) : Cinétique de la réponse lumineuse I(t) caractérisée par tau.
– Post-lumière : Sortie de lumière résiduelle survenant après le temps de décroissance primaire des principaux centres luminescents.
– Pouvoir d’arrêt : Coefficient d’atténuation du rayonnement absorbé, pour une épaisseur donnée d’un matériau.
4- Fabrication des scintillateurs.
Jusqu’à récemment, les scintillateurs inorganiques se présentent sous la forme de monocristaux. Ceux-ci sont généralement produits par des techniques de croissance à partir de la masse fondue, comme la méthode de Czochralski ou de Bridgman-Stockbarger.

Figures 3 & 4. Appareil de Czochralski (à gauche) et four Bridgman-Stockbarger (à droite).
L’appareil de Czochralski est représenté sur la figure 3. On fixe un germe cristallin au bas d’un bras vertical de telle sorte que le germe soit à peine en contact avec le matériau à la surface de la masse fondue. On soulève lentement le bras, et un cristal se développe en dessous, à l’interface entre le cristal et la masse fondue. En général, le cristal est mis en rotation lentement, de sorte que les inhomogénéités du liquide ne se reproduisent pas dans le cristal. Sur la base des mesures du poids du cristal pendant le processus de tirage, des appareils commandés par ordinateur peuvent faire varier la vitesse de tirage pour produire le diamètre souhaité. Au fur et à mesure que la graine est extraite, le matériau se solidifie et on obtient finalement une grande boule circulaire. La méthode de Czochralski est généralement utilisée pour les matériaux à point de fusion élevé.
L’appareil Bridgman-Stockbarger est représenté sur la figure 4. La méthode consiste à chauffer un matériau polycristallin dans une ampoule scellée, qui a une forme cylindrique avec une extrémité inférieure conique. Des éléments chauffants maintiennent l’état fondu. Lorsque l’ampoule est lentement abaissée dans une région plus froide (région bleue), un cristal commence à croître dans l’extrémité conique. L’ampoule est abaissée à une vitesse qui correspond à la croissance du cristal, de sorte que l’interface entre le cristal et la masse fondue soit toujours à la même température. La vitesse de déplacement de l’ampoule dépend de la température et du matériau. Lorsque l’opération est réussie, la totalité du matériau fondu dans l’ampoule se développe en un seul grand cristal. Une couche d’impuretés se développe à l’interface entre le matériau fondu et le solide à mesure que cette surface se déplace vers le haut du matériau fondu, et les impuretés se concentrent dans la partie supérieure du cristal. Cette méthode est bien adaptée aux matériaux à faible point de fusion et sensibles à l’air, comme l’iodure de strontium.
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