Un modèle de désordre par défaut a été développé pour déterminer la hors-stoechiométrie d’équilibre et ses variations spatiales dans les cristaux d’UO2. Le modèle donne les concentrations de défauts atomiques et de porteurs électroniques en fonction de la pression partielle d’oxygène et de la température dans la masse et près des surfaces cristallines soumises à un environnement d’oxygène. Les paramètres énergétiques issus des calculs publiés de la théorie de la fonction de la densité ont été intégrés dans le modèle de désordre des défauts pour une détermination précise de la densité des défauts et de la hors-stoechiométrie. La théorie de l’ionosorption a été utilisée pour coupler l’environnement de l’oxygène avec l’état de défaut dans le cristal lorsque nous avons résolu le désordre des défauts près des surfaces du cristal. Contrairement à la croyance commune selon laquelle l’hyper-stoechiométrie de l’UO2 est dominée par les interstitiels d’oxygène, le modèle actuel prédit que ce régime est plutôt dominé par les lacunes d’uranium. Les prédictions du modèle montrent également qu’en présence de surfaces, les concentrations de défauts ponctuels varient de plusieurs ordres de grandeur dans la région de sous-surface par rapport à la région de masse.